Апрель 1925 Создает вместе с группой сионистских активистов «Союз сионистов-ревизионистов» (ха-Ционим ха-Ревизионистим — Хацхар) — оппозиционное политическое движение в сионистских профсоюзах.
1928—1929 Поселяется в Эрец Исраэль. Редактирует ежедневную газету «Вестник». Активно занимается политической деятельностью. Его резкая критика британской политики в Эрец Исраэль и твердая позиция против арабских экстремистов привели к тому, что после выезда Жаботинского с циклом лекций за границу британские мандатные власти не разрешили ему вернуться, и он остался до последнего своего дня в галуте.
1931 На 17-м Сионистском конгрессе в Базеле Жаботинский потребовал от имени своего движения провозглашения декларации о том, что целью сионистского движения является создание Государства Израиль. Конгресс отказался обсуждать это предложение.
1933 Выступает инициатором бойкота нацистской Германии.
1934 После напряженного периода столкновений между левыми сионистскими партиями и движением Жаботинского Бен-Гурион и Жаботинский подписывают соглашение о примирении и совместных действиях двух лагерей (Лондонское соглашение). В результате опроса, проведенного Рабочим профсоюзом, соглашение было отвергнуто.
1935 Жаботинский со своими соратниками создает Новые сионистские профсоюзы, ведущие активную политическую деятельность на международной арене, направленную на создание еврейского государства и свободную репатриацию в Эрец Исраэль.
1936 Выступает с призывом к эвакуации евреев из Центральной и Восточной Европы в Эрец Исраэль в связи с угрозой геноцида.
1937 Национальная военная организация в Эрец Исраэль (ЭЦЕЛ) становится боевым формированием движения Жаботинского, и он сам берет над ним командование. На встрече в Египте с главами ревизионистского движения и командирами ЭЦЕЛ Жаботинский выдвигает идею вооруженного вторжения десятков тысяч нелегальных эмигрантов с целью освобождения Страны и провозглашения еврейского государства. Движение Жаботинского организовало нелегальную эмиграцию, и десятки тысяч евреев прибыли в Эрец Исраэль.
1938 Ведет разветвленную дипломатическую работу в рамках «политики союзов», провозглашенных Движением, и добивается поддержки правительств тех государств, в которых евреи находились в бедственном положении. Правительства Румынии и Польши поддержали организацию нелегальной алии, помогали военному обучению и вооружению бойцов ЭЦЕЛ.
1939 Активно добивается созыва конгресса в связи с «бедственным положением евреев». Конгресс не был созван из-за начала Второй мировой войны.
1939—1940 Выдвигает идею создания еврейской армии, которая будет воевать на стороне союзников против нацистской Германии.
1940 В феврале 1940 г. выезжает в США во главе делегации нового сионистского профсоюза с целью начать политическую кампанию за создание еврейской армии.
4 августа 1940 — умер от сердечного приступа во время посещения летнего лагеря молодежного движения Бейтар, около Нью-Йорка.
1964 9 июля 1964 г.— прах Жаботинского и его жены Анны перевезен в Израиль и захоронен на горе Герцля в Иерусалиме. Это было совершено по указанию премьер-министра Израиля Леви Эшкола, согласно завещанию Жаботинского, просившего перевезти прах его в Израиль «по решению еврейского правительства».