По возвращении в Петербург А. С. Попов был назначен профессором физики Электротехнического института с сохранением обязанностей в Морском министерстве по организации беспроволочного телеграфа на кораблях флота. В своём заявлении по этому поводу он указывал, что эту работу на флоте «считает своей нравственной обязанностью довести до конца».
Преподавание радиотехники впервые в России началось в стенах Электротехнического института в 1902 г., когда А. С. Попов ввёл в программу читаемый им курс «Телеграфирование без проводов». Литографированное издание этих лекций было первым учебным пособием по радиотехнике для студентов.
А. С. Попов добился значительного изменения учебного процесса и повысил качество обучения студентов. Он создал физическую лабораторию и установил в здании института станцию радиотелеграфа. В 1902 г. А. С. Попов, значительно улучшив свои станции, сам участвовал в опытах в шхерах Финского залива, неподалёку от острова Тупоран-Сари. Учебный крейсер «Посадник» и приёмно-передающая радиостанция на берегу острова обменивались между собой радиограммами на расстоянии 26 километров, причём приём сигналов производился на ленту. Этот результат показал, что улучшения, внесённые изобретателем, значительно приблизили дальность приёма на ленту к дальности при приёме на телефонные трубки. Весной того же года А. С. Попов построил измерительный мостик для измерения малых ёмкостей, предназначавшийся для исследования антенн. Одной из последних его работ было непосредственное руководство работами по осуществлению беспроволочного телефонирования, проводившимися в стенах Электротехнического института.
Зимой 1903 г. радиоречь передавалась из одного конца Электротехнического института в другой. Максимальная дальность радиотелефонной связи достигала 2 километров.
В феврале 1904 г. А. С. Попов сделал доклад на Всероссийском электротехническом съезде «О новейших успехах телеграфирования и телефонирования без проволок», на котором демонстрировал опыты по передаче речи по радио. Как свидетельствует в своей статье член-корреспондент АН СССР В. И. Коваленков («Военный связист» № 5, 1948 г., стр. 26), А. С. Попов предвидел, что радио станет впоследствии могучим средством культуры и прогресса. Он говорил еще в 1902 г. в беседе с автором упомянутой статьи, что «мы находимся накануне практического осуществления радиотелеграфии, как важнейшей отрасли радио» и советовал В. И. Коваленкову взяться за разработку генератора незатухающих колебаний.
Ещё более разительным в этом отношении было указание Александра Степановича о необходимости создать телефонную трансляцию, без которой, как говорил Попов примерно в те же годы, нечего мыслить о телефонной проволочной связи в общероссийском масштабе. При этом великий учёный предсказывал возможность соединения линий радиосвязи с линиями проводной связи и установки на таких линиях трансляций, чтобы обеспечить передачу сигналов на значительно большие расстояния. Как и прежде, А. С. Попов часто выступал в эти годы с публичными лекциями и докладами, в том числе и платными, сбор от которых передавался в пользу нуждающихся студентов.
После кровавого воскресенья 9 января 1905 г. и ленских событий было решено на студенческих сходках в институте прекратить учебные занятия. Они возобновились лишь в октябре того же года.
В общежитиях студентов и учебных помещениях Электротехнического института полиция пыталась организовать слежку, обыски и облавы. В этот период в институте неоднократно скрывался от преследований царской охранки создатель и организатор большевистской партии и первого в мире социалистического государства В. И. Ленин. 17 сентября 1905 г. институту было предоставлено автономное управление, что означало передачу единоначалия выборным лицам. Совету института предоставлялось право принимать меры по обеспечению нормальной академической жизни. Первым выборным директором института с 26 сентября 1905 г. стал А. С. Попов. Характерно его письмо от 1 октября 1905 г. по поводу избрания:
«Дорогие товарищи!
26 сентября вы оказали мне высокую честь единогласным избранием меня первым директором автономного Электротехнического института. То единодушие, которое выразилось в избирательном собрании в связи с пожеланиями, ранее выразившимися в заседании секции Академического совета в нашем институте, совершенно лишило меня возможности возражать против моего избрания по каким бы то ни было личным соображениям. Я рассуждал, что в таком важном деле, как выбор директора в настоящее трудное время в жизни высших учебных заведений, коллективный разум должен стать выше личного. Как член совета, в котором за своё четырёхлетнее пребывание в институте я не наблюдал никакого разногласия по сколько-нибудь важным вопросам, я не мог принять результаты баллотировки, как благоприятную для себя случайность, и счёл, что долг товарища обязывает меня принять в высокой степени трудное дело, возлагаемое на меня…»
15 октября 1905 г. под председательством А. С. Попова состоялось заседание совета института с участием всего профессорско-преподавательского состава. Состав единодушно вынес постановление, в котором говорилось:
